1917年11月，李大钊进入北大，并于1918年1月，任北京大学图书馆主任。从此站在了新文化运动的最前线。李大钊一到北京大学，就参与新青年工作。《新青年》改由李大钊、鲁迅、胡适等轮流担任各期，这样就形成了一个以《新青年》为中心的新文化阵营。李大钊以《新青年》为阵地，继续撰文，号召青年不断前进。随着新文化运动的发展，新旧思潮的斗争日趋激烈。1919年2、3月，林纾在《新申报》上连续发表《荆生》、《妖梦》等小说，攻击、恫吓新派人物。李大钊迅速作出反映，于3月9日发表《新旧思潮之激战》一文，对他们企图借用军阀势力，武装镇压新文化运动的阴谋，给以尖锐地揭露和猛烈地抨击。
李大钊是新文化运动中的一员猛将,他反对颂古非今何安于现状的人生态度,反对尊孔复辟,同时注意揭露北洋军阀政府的封建行径,但是他注意把孔子在历史上的进步作用同历代封建王朝利用孔子为偶像来巩固其统治这两者加以区别.李大钊揭开了宣传马克思主义的新页。作为新文化运动的著名人士，李大钊的威信与影响日益提高和扩大。青年学生在组织社团出版刊物时，请他担任顾问、导师。《国民》杂志社、《新潮》杂志社、天津的觉悟社等都得到他的有力支持。1918年7月，李大钊、王光祈等人发起成立了少年中国学会。学会的宗旨是“本科学的精神，为社会的活动，以创造‘少年中国’。”李大钊担任了编译部编译员和月刊部主任。以后，他又被选入学会评议部。参加过少年中国学会的有黄日葵、许德珩、邓中夏、高君宇、毛泽东、恽代英、张闻天等人。这些团体和个人都是后来“五四”运动中的骨干。
1918年12月间，为了密切配合第一次世界大战后迅速发展的国内外政治形势，李大钊与-决定创办一个比《新青年》刊期短，与现实斗争联系更紧密、更直接、指挥性更强的刊物《每周评论》，李大钊为之付出了大量心血，《每周评论》成了“五四”时期最有影响的刊物之一。
1919年1月18日，在美、英、法等帝国主义的策动下，“巴黎和会”开幕。巴黎和会以来，《每周评论》以很大篇幅报道会议进展情况。李大钊也经常号召爱国团体负责人和进步青年到红楼研究形势，讨论斗争方针和策略。巴黎和会上我国外交失败，激怒全国人民，北京爱国学生沸腾。
李大钊与学生联合会一起，奔走营救被捕学生。随着运动的发展，李大钊把学生联合会的一些成员派到各大城市，交流斗争情况，研究斗争方法。6月11日，李大钊还和其他人一起散发《北京市民宣言》。由青年学生发起的“五四”运动发展成全国范围的工学商联合的广大群众性革命运动，使反动军阀统治受到直接威胁，迫使北洋下令罢免曹（汝霖）、章（宗祥）、陆（宗舆）三个人的职务，在巴黎的中国代表迫于全国人民的压力拒绝在和约上签字，“五四”运动取得重大胜利。
在“五四”运动中，李大钊一方面猛烈抨击日本帝国主义的侵略，一方面又告诫中国人民，“非有深仇于日本人也，”“我们爱日本的劳工阶级、平民、青年，和爱自国或他国的劳工阶级、平民、青年一样诚挚，一样恳切。”在李大钊努力下，1920年5月北大学生访日团到达东京。同年8月，日本学生会访华团到北京，中日两国人民建立友好关系。
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